Você tem 3 possibilidades de ir para Ilha Grande.
Você poderá pegar um ônibus da rodoviária novo rio para Mangaratiba , Conceição de Jacareí ou Angra dos Reis. Eu prefiro descer em Conceição de Jacareí e tomar um barco para Ilha. Logo que descer em Conceição poderá ser abordado por pessoas que alugam barcos.